普通の「ほそいペン」で線を描画した後に、「ほそいけしごむ」でその線の縁を削ることにより実現可能。
割とシビアな操作を要求されるので、落ち着いてやってみよう。

黒色は、他の色で上書きされることがありませんので、輪郭線などは先に描いておくことをおすすめします。

下で説明している「ディザリング」をうまく使えば、それとなく表現できるかもしれません。

だいたい「一般的な絵の描画テクニック」というのはここでも通用しますが、限られた色数とキャンバスサイズの「うごく！おえかき」では、いろいろ厳しいものがあります。
手っ取り早くそれっぽく見せるには「リムライト」が効果的かもしれません。

クレヨンツールで、濃い/薄い色をぱらぱらと重ねて塗ることでいい感じになります。